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Zur Untersuchung ultraschneller molekularer Quantendynamik und deren Dephasierung werden erstmals extrem kurze Lichtimpulse erzeugt, die aus nur wenigen Zyklen des elektrischen Feldes bestehen und sowohl im Sichtbaren als auch im Ultravioletten weit abstimmbar und untereinander phasengekoppelt sind. \n\nIm Sichtbaren gelingt die Erzeugung von 7-fs Impulsen durch nichtkollineare optisch-parametrische Verst\xe4rkung eines Wei\xdflicht-Kontinuums und adaptive Kompression mit einem deformierbaren Spiegel in der Fourier-Ebene. Durch geeignete zeitliche Streckung aller beteiligten Impulse (optical parametric chirped pulse amplification) kann die spektrale Breite der Impulse stark erweitert und dar\xfcber hinaus leicht an experimentelle Fragestellungen angepasst werden. Bei einer hohen Repetitionsrate von 4 MHz werden nahinfrarote 12-fs Impulse mit Hilfe von cavity-dumping und Dauerstrich-Nachverst\xe4rkung erzeugt. Die Impulse haben eine ausreichende Intensit\xe4t zur Erzeugung eines stabilen Wei\xdflicht-Kontinuums in Saphir.\n\nDie spektrale Bandbreite von kollinearen optisch-nichtlinearen Frequenzmischprozessen ist generell durch die Phasenanpassung zwischen den beteiligten Wellen limitiert. Diese Beschr\xe4nkung kann mit einem neuartigen Konzept zur achromatischen Phasenanpassung um zwei Gr\xf6\xdfenordnungen \xfcberwunden werden. Dadurch gelingt erstmals die Erzeugung weit abstimmbarer ultravioletter 7-fs Impulse durch Frequenzverdopplung von spektral geeignet aufgespalteten Lichtfeldern. Diese Impulse sind die bisher k\xfcrzesten im ultravioletten Spektralbereich und eine Erzeugung von 2.5-fs-Impulsen ist m\xf6glich. Alternativ k\xf6nnen ultraviolette 20-fs Impulse mit h\xf6herer Energie und gr\xf6\xdferem Abstimmbereich auch durch gestreckte Summenfrequenzmischung erzeugt werden. \n\nEin neuartiges interferometrisches Messkonzept, zero-additonal-phase SPIDER, erlaubt erstmals die vollst\xe4ndige Charakterisierung der zeitlichen Impulsform und der spektralen Phase der extrem kurzen ultravioletten, sichtbaren und nahinfraroten Impulse direkt am Ort eines spektroskopischen Experiments. Die zeitlichen Eigenschaften der Impulse werden dabei erstmals durch die Messung nicht beeinflusst. Die interferometrische Kalibrierung erfolgt im bestehenden Aufbau und die Konsistenz der Messung kann mit einfachen Tests kontrolliert werden. Alternativ erm\xf6glicht eine Autokorrelationsmessung ohne optischen Strahlteiler die dispersionsfreie Messung von Impulsdauern f\xfcr sichtbare bis nahinfrarote sub-10-fs Impulse in einem besonders kompakten Aufbau. \n\nUnter Ber\xfccksichtigung von h\xf6heren Ordnungen der spektralen Phase wird eine analytische Theorie der Frequenzverdopplung entwickelt, die eine h\xe4ufig beobachtete Frequenzverschiebung und \xfcber die Phasen-fehlanpassung hinausgehende spektrale Einengung erkl\xe4rt. Theorie und Experiment zeigen, dass sich die verschiedenen Ordnungen der spektralen Phase unabh\xe4ngig voneinander zur zweiten Harmonischen \xfcbertragen und h\xf6here Ordnungen dabei unterdr\xfcckt werden. Das erlaubt die Erzeugung von nahezu Fourier-limitierten ultravioletten sub-20-fs Impulsen durch ausschlie\xdfliche Kompression im Sichtbaren und durch Frequenzverdopplung zeitlich gestreckter Impulse.\n\nDie Impulse aus zwei getrennten parametrischen Verst\xe4rkern weisen zeitliche Schwankungen von weniger als einer Femtosekunde auf und sind zueinander phasenstarr. Die Phase der verst\xe4rkten Impulse ist nur durch die Phase des als Saat-Licht verwendeten Wei\xdflicht-Kontinuums bestimmt. Dessen restliche Phasenfluktuationen sind direkt mit der Intensit\xe4t des Pumpimpulses gekoppelt und einfache \xdcberlegungen zur Filamentbildung erkl\xe4ren die Gro\xdfenordnung und das Vorzeichen dieser Zusammenh\xe4nge. Die relativen Schwankungen der carrier-envelope-Phase k\xf6nnen durch r\xe4umliche Interferometrie f\xfcr jeden Einzelimpuls gemessen und mit experimentellen Daten korreliert werden. F\xfcr Impulsz\xfcge bei verschiedenen Wellenl\xe4ngen wird eine relative Phase definiert und mit Hilfe eines optisch-nichtlinearen Interferometers gemessen, das auf koh\xe4renter Anti-Stokes-Raman-Streuung basiert. Getrennte Spektralkomponenten eines Wei\xdflicht-Kontinuums aus Saphir erweisen sich in hohem Ma\xdfe als zueinander phasenstarr. Dies erlaubt die Erzeugung von weit abstimmbaren Impulsz\xfcgen mit fester Phasenbeziehung trotz unterschiedlicher Zentralwellenl\xe4nge.\n\nMolekulare Quantenzust\xe4nde verlieren ihre elektronischen und Schwingungs-Koh\xe4renzen innerhalb k\xfcr-zester Zeit an die L\xf6sungsmittelumgebung und makroskopische Polarisationen zerfallen durch homogene und inhomogene Dephasierung. Mit den nun verf\xfcgbaren kurzen Impulsen werden die Mechanismen der extrem schnellen elektronischen Dephasierung von verschiedenen Farbstoffen in L\xf6sung durch Photon-Echo-Messungen untersucht. Es zeigt sich, dass die Dephasierungszeit von elektronischen Koh\xe4renzen von der Flexibilit\xe4t oder Starrheit der Molek\xfclstruktur abh\xe4ngt. Mit den phasengekoppelten Impulsen kann au\xdferdem die unterschiedliche Dephasierungszeit von verschiedenen Schwingungsmoden ausgenutzt werden, um unter-schiedliche Molek\xfcle trotz \xfcberlappender Energieb\xe4nder durch zeitlich verz\xf6gerte Heterodyn-Detektion zu unterscheiden. In der Raman-Mikroskopie wird dieser Effekte als neuartiger Kontrastmechanismus zur untergrundfreien und molek\xfclspezifischen Bildgebung ausgenutzt.